Entre 2007 y 2008, Peters cubrió diversos roles en películas como An American Crime, Gardens of the Night y Never Back Down.Eventualmente, dio vida a Jack Daniels, un papel recurrente en la serie de televisión de drama juvenil One Tree Hill. Asimismo, apreció en múltiples programas como El mentalista, House M. D., The Office, Monk, entre otros.En 2012, personificó a Todd Haynes, un rol menor en la película Kick-Ass.
El siguiente año, Peters consiguió uno de los papeles protagonistas en la primera temporada de la serie de FX American Horror Story, como al asesino sociópata adolescente, Tate Langdon.Para la segunda, tercera y cuarta temporada, Peters hizo a Kit Walker, Kyle Spencer y Jimmy Darling, respectivamente.El interpretar al primero de estos, le dio una nominación a los Premios Satellite en la categoría de Mejor actor en una serie, miniserie o película de televisión. En abril de 2015, el creador de la serie, Ryan Murphy, anunció que Peters volvería para la quinta temporada de la serie, Hotel, bajo el rol de James March.
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